Jean-Michel RAMPNOUX

Instrumentation et technologies utilisées

• Banc pompe-sonde à base de lasers femtosecondes
• Asservissement en fréquence de cavité laser
• Modélisation des phénomènes thermiques et acoustiques par des techniques quadripôles afin de simuler les signaux d’acoustique picoseconde ou de thermoreflectance
• Cartographie spatio-temporelle des phénomènes thermiques et acoustiques générés par des impulsions « pompe » femtoseconde
• Métrologie optique : Ellipsométrie, Microscope interférentiel, Réfractométrie
• Réalisation de couches minces par technique PVD (Physical Vapor Deposition, e-beam)

Thèmes

1)    Technique pompe-sonde hétérodyne

L’originalité des mesures effectuées dans différentes publications [8,13,15] repose sur l’obtention des caractéristiques thermiques d’un échantillon par une technique pompe-sonde novatrice non destructive et sans contact, utilisant deux lasers femtoseconde (un pour le faisceau pompe et un autre pour celui de sonde).

Historiquement, les expériences pompe-sonde avec un laser impulsionnel sont basées sur l’utilisation d’une platine de translation contrôlant le retard pompe sonde pour échantillonner temporellement la réponse.

Cependant, l’utilisation de cette platine de translation amène différents artefacts problématiques comme une variation de position du pointé laser sur l’échantillon, le changement inévitable du diamètre du faisceau focalisé, ainsi qu’une très importante durée d’acquisition pour reconstruire le signal de thermoréflectance sur plusieurs nanosecondes. Ces différents points sont difficiles à quantifier et amènent des biais et une augmentation de l’incertitude sur les grandeurs physiques extraites.

Le système de mesures pompe sonde hétérodyne (Figure 1) développé emploie deux lasers femtoseconde synchronisés à des fréquences légèrement différentes (HPTR : Heterodyne Picosecond Thermo-Reflectance). La réponse optique de l’échantillon est alors obtenue à la fréquence de battement des 2 lasers à l’instar d’une mesure stroboscopique. Tous les artefacts précédemment cités ne sont plus présents. Ainsi, la totalité de la réponse optique (par exemple 20 ns) est obtenue en quelques secondes d’acquisition avec une résolution sub-picoseconde. Une partie de la réponse optique est indiquée à la figure 2.

Figure 1 : Principe d’un banc de mesures pompe sonde hétérodyne à base de lasers femtoseconde

Figure 2 : Réponse d’une couche de tungstène de 256 nm sur substrat silicium en thermoreflectance pompe sonde. Les signaux rapides correspondent à des échos acoustiques qui font des allers-retours dans l’épaisseur de la couche.

2)    Cartographie d’ondes de surface

Dans le cadre de la thèse d’Allaoua ABBAS, un banc pompe sonde hétérodyne (HPTR) a été développé pour l’I2M afin d’effectuer des mesures d’acoustique-picoseconde à haute cadence, ainsi que la cartographie de surface d’échantillon. Pour cela, nous avons utilisé un système de 2 lasers femtoseconde à 1030 nm développé par la société Amplitude Systèmes.

Un exemple d’utilisation de ce banc est la cartographie spatio-temporelle des phénomènes acoustiques engendrés dans une couche de tungstène [8]. Celui-ci est excité par une impulsion laser femtoseconde focalisée (pompe) et l’on peut alors observer la propagation d’ondes de surface. On notera que le faisceau sonde est focalisé et déplacé à la surface de l’échantillon autour du faisceau pompe qui reste immobile.

Malgré la haute cadence d’acquisition du banc, nous devons échantillonner spatialement, au plus juste, les phénomènes de surface. Effectivement, au vue de la vitesse des ondes acoustiques et de leur dispersion, la zone cartographiée est de 80×80 µm² avec 30×30 pixels²= 900 pixels. Chaque pixel contient 20k points d’information (i.e. signal DR/R …) (phénomène de 20 ns avec une résolution de 1ps)

L’instrument a donc effectué la moyenne de signaux donnant lieu à 1,8 x 10⁷ données de mesures.

Cependant, à raison de 30 secondes par pixel, le temps d’acquisition est de 7h30. Cette durée explique la relativement faible quantité de pixels acquis.

Or, le pas de 2,8 µm d’échantillonnage de la sonde dans le plan ne permet pas de respecter le critère de Shannon pour l’échantillonnage des ondes de surface. Afin d’obtenir les courbes de dispersion des différents types d’onde et éviter le repliement spectral suivant l’axe des vecteurs d’ondes, nous avons mis en place un algorithme permettant de palier à ce problème. Les phénomènes observés sont des ondes et impliquent que l’espace et le temps sont liés par la vitesse de propagation instantanée. En tirant parti de la très bonne résolution temporelle des signaux fournis (HPTR), nous augmentons la résolution spatiale d’un facteur 10 (i.e. 100 fois plus de points)(Figure 3).

Figure 3 :
1ère ligne : résultat brut du signal acquis pour 4 retards pompe-sonde
2ème ligne : données traitées permettant d’observer clairement 2 ondes de surfaces

Les courbes de dispersion extraites des données traitées ne montrent plus de repliement (Figure 4). On observe une dispersion de l’onde pseudo Rayleigh. La modélisation réalisée par l’I2M est en bon accord avec la vitesse de groupe extraite de la courbe de dispersion. On notera que cette vitesse tend vers celle d’une onde de Rayleigh non dispersive à l’interface d’un milieu semi-infini en tungstène. La fréquence du spectre de cette onde est imposée par la taille du faisceau pompe focalisé (1,5µm).

Figure 4 : à gauche, courbes de dispersion des ondes de surfaces.
A droite, vitesse de groupe de l’onde pseudo Rayleigh extraite de sa courbe de dispersion + simulation provenant de l’I2M.

3)    Interférences d’onde électromagnétique / plasmon de surface

L’étude de la génération d’un plasmon de surface (SPP : Surface Plasmon Polariton) par une fente dans un film métallique a montré une décroissance anormale de l’absorption du champ électrique dans ce métal [7]. La collaboration avec Philippe Lalanne (IOGS/LP2N) et Mathias Perrin a permis la modélisation et l’explication de ce phénomène par l’apparition d’une onde quasi-cylindrique (QCW) générée par la fente et qui interfère avec le plasmon de surface. Ces deux phénomènes sont créés par une impulsion laser femtoseconde dite pompe focalisée sur la fente. Le banc de mesures utilisant un système de miroirs sur galvanométres permet la cartographie de l’environnement de la fente par une deuxième impulsion laser sonde dont son retard par rapport à la pompe est contrôlée. Proche de la fente, suivant la direction normale à celle-ci, la mesure optique de l’absorption du plasmon montre un plateau sur une dizaine de micromètres.

Figure 5 : Mesures de thermoreflectance autour d’une fente de 300 nm dans un film d’or sur un substrat de verre
(a) Image obtenue avec une polarisation TM du faisceau pompe (encart : polarisation TE)
(b) La courbe en pointillé noir représente la moyenne de 40 lignes indiquées en (a)
La courbe rouge représente le profil simulé de l’absorption convoluée par le profil du faisceau sonde de 2,8 µm de diamètre

Le premier intérêt de cette étude est de montrer l’existence de ces 2 types d’ondes. De plus, le modèle électromagnétique prédit que le positionnement d’un nanofil de silicium au dessus de la fente permettrait de changer la relation de phase entre les ondes QCW et SPP. Ainsi, le deuxième intérêt serait d’ajuster les dimensions de la structure pour diminuer de 10 à 50 % les pertes par absorption des ondes électromagnétiques. Ce phénomène pourrait être employé dans la perspective de futurs circuits optiques où la lumière n’aurait besoin de parcourir que quelques micromètres.

4)    Caractérisations de matériaux isolants utilisant des diffuseurs de phonons implantés par épitaxie

Une collaboration internationale avec N. Mingo (CEA Liten de Grenoble) et A. Rastelli (Institute for Integrative Nanosciences, IFW Dresden, Allemagne) nous a permis de montrer qu’une structure multicouche de nano-pyramides de germanium (<20 nm pour la périodicité) dans une structure cristalline de silicium possède une conductivité effective pouvant atteindre 1 W.m^-1.K^-1 [15]; c’est une valeur proche de celle d’un verre (Figure 6). On peut noter que la conductivité thermique du silicium est de 130 W.m^-1.K^-1, le germanium 60 W.m^-1.K^-1 et leur alliage peut atteindre 10 W.m^-1.K^-1. De plus, les mesures montrent que la conductivité thermique effective du matériau peut être contrôlée par l’ajustement de l’épaisseur de la monocouche de silicium et du nombre de répétition.

Les résultats obtenus par plusieurs techniques expérimentales et simulation [HPTR, technique 3 omega (utilisant un fin ruban métallique déposé en surface de l’échantillon), ainsi que par le modèle DMM (Diffuse Mismatch Model)] ont pu valider les conductivités thermiques extraites.

Figure 6 : (a) coupe schématique du multicouche silicium avec nano-pyramides de germanium
(b) coupe MET d’un échantillon réalisé
(c) comparaison des conductivités thermiques obtenues avec les techniques HPTR, 3w et le modèle DMM

5)    Mesures de l’indice de réfraction et du coefficient de thermo-réflectance des échantillons : Ellipsométrie

La technique d’ellipsométrie basée sur la mesure de la variation de l’état de polarisation après réflexion à la surface d’un échantillon permet de mesurer différentes grandeurs :

• épaisseur de couches minces
• indice de réfraction de matériau massif ou en couche
• coefficient d’absorption
• l’état de surface
• …

Plusieurs thématiques de recherche ont nécessité ce type de mesures :

1. Dans le cadre du développement de piles à combustible, un électrolyte est utilisé et est fabriqué par frittage. Un traitement de surface est nécessaire par le biais d’une augmentation de température proche de la fusion. L’absorption d’un faisceau laser IR est utilisée à cette fin. Cependant, la mesure de la variation du coefficient de réflectivité en fonction de la température était nécessaire afin de contrôler le dépôt exact d’énergie grâce à la durée d’illumination du laser.

Figure 7 : Mesures du coefficient de réflectivité d’un électrolyte pour des températures allant de 25°C à 578°C. Les coefficients de thermoréflectance mesurés sont de l’ordre de quelques 10^-4 K^-1

Collaborations

Au cours de ces années, les travaux effectués auxquels j’ai participé dans le cadre de la thématique TiPI ont été réalisés en collaboration avec :

• Ali Shakouri, Purdue University, USA
• Marisol Martin-Gonzalez, IMM Madrid, Espagne
• Josep Altet, Université polytechnique de Catalogne, Espagne
• Natalio Mingo, CEA LITEN/LCH Grenoble
• Emanuelle Rouvière, CEA LITEN/LCRE Grenoble
• Pascal Vairac, Femto-ST Grenoble
• Philippe Lalanne, LP2N/IOGS Bordeaux
• Mathias Perrin, LOMA Bordeaux
• Georges Hadziioannou, LCPO Bordeaux
• Serge Ravaine, CRPP Bordeaux
• Bertrand Audoin, I2M Bordeaux
• Jean-Christophe Batsale, I2M Bordeaux
• Yannick Petit, CELIA Bordeaux
• Simon Joly, IMS Bordeaux

Publications

Liste de mes publications déposées dans Hal

Revues internationales à comité de lecture

(1)     Mariño, M.; Breuil, P.; Rieu, M.; Jamon, D.; Rampnoux, J.-M.; Viricelle, J.-P.; Garrelie, F.  “Simulation of nanosecond ir laser annealing of cerium gadolinium oxide”  . J. Eur. Ceram. Soc. 2018, 38 (11), 3875–3880.

(2)     Coffy, E.; Dodane, G.; Euphrasie, S.; Mosset, A.; Vairac, P.; Martin, N.; Baida, H.; Rampnoux, J.-M.; Dilhaire, S.  “Anisotropic propagation imaging of elastic waves in oriented columnar thin films”  . J. Phys. Appl. Phys. 2017, 50 (48), 484005.

(3)     Lozan, O.; Sundararaman, R.; Ea-Kim, B.; Rampnoux, J.-M.; Narang, P.; Dilhaire, S.; Lalanne, P.  “Increased rise time of electron temperature during adiabatic plasmon focusing”  . Nat. Commun. 2017, 8 (1).

(4)     d’Acremont, Q.; Pernot, G.; Rampnoux, J.-M.; Furlan, A.; Lacroix, D.; Ludwig, A.; Dilhaire, S.  “High-throughput heterodyne thermoreflectance: application to thermal conductivity measurements of a fe–si–ge thin film alloy library”  . Rev. Sci. Instrum. 2017, 88 (7), 074902.

(5)     Chandezon, J.; Rampnoux, J.-M.; Dilhaire, S.; Audoin, B.; Guillet, Y.  “In-line femtosecond common-path interferometer in reflection mode”  . Opt. Express 2015, 23 (21), 27011.

(6)     Dehoux, T.; Ghanem, M. A.; Zouani, O. F.; Rampnoux, J.-M.; Guillet, Y.; Dilhaire, S.; Durrieu, M.-C.; Audoin, B.  “All-optical broadband ultrasonography of single cells”  . Sci. Rep. 2015, 5.

(7)     Lozan, O.; Perrin, M.; Ea-Kim, B.; Rampnoux, J.-M.; Dilhaire, S.; Lalanne, P.  “Anomalous light absorption around subwavelength apertures in metal films”  . Phys. Rev. Lett. 2014, 112 (19), 193903.

(8)     Abbas, A.; Guillet, Y.; Rampnoux, J.-M.; Rigail, P.; Mottay, E.; Audoin, B.; Dilhaire, S.  “Picosecond time resolved opto-acoustic imaging with 48 Mhz frequency resolution”  . Opt. Express 2014, 22 (7), 7831–7843.

(9)     Muñoz Rojo, M.; Grauby, S.; Rampnoux, J.-M.; Caballero-Calero, O.; Martin-Gonzalez, M.; Dilhaire, S.  “Fabrication of Bi2Te3 nanowire arrays and thermal conductivity measurement by 3omega-scanning thermal microscopy”  . J. Appl. Phys. 2013, 113 (5).

(10)   Grauby, S.; Puyoo, E.; Rampnoux, J.-M.; Rouvière, E.; Dilhaire, S.  “Si and SiGe nanowires: fabrication process and thermal conductivity measurement by 3omega-scanning thermal microscopy”  . J. Phys. Chem. C 2013, 117 (17), 9025–9034.

(11)   Aissou, K.; Shaver, J.; Fleury, G.; Pécastaings, G.; Brochon, C.; Navarro, C.; Grauby, S.; Rampnoux, J.-M.; Dilhaire, S.; Hadziioannou, G.  “Nanoscale block copolymer ordering induced by visible interferometric micropatterning: a route towards large scale block copolymer 2d crystals”  . Adv. Mater. 2013, 25 (2), 213–217.

(12)   Puyoo, E.; Grauby, S.; Rampnoux, J.-M.; Rouvière, E.; Dilhaire, S.  “Scanning thermal microscopy of individual silicon nanowires”  . J. Appl. Phys. 2011, 109 (2).

(13)   Dilhaire, S.; Pernot, G.; Calbris, G.; Rampnoux, J.-M.; Grauby, S.  “Heterodyne picosecond thermoreflectance applied to nanoscale thermal metrology”  . J. Appl. Phys. 2011, 110 (11).

(14)   Puyoo, E.; Grauby, S.; Rampnoux, J.-M.; Rouvière, E.; Dilhaire, S.  “Thermal exchange radius measurement: application to nanowire thermal imaging”  . Rev. Sci. Instrum. 2010, 81 (7).

(15)   Pernot, G.; Stoffel, M.; Savic, I.; Pezzoli, F.; Chen, P.; Savelli, G.; Jacquot, A.; Schumann, J.; Denker, U.; Mönch, I.; Rampnoux, J.-M.; Rastelli, A.; Dilhaire, S.; Mingo, N. “Precise control of thermal conductivity at the nanoscale through individual phonon-scattering barriers”  . Nat. Mater. 2010, 9 (6), 491–495.

Communications orales dans des conférences internationales

[1c]        Y. Guillet, A. Abbas, B. Audoin, J. M. Rampnoux, S. Dilhaire and S. Ravaine in Imaging gigahertz dynamics of supported single nanoparticules, International Conference on Photoacoustic and Photothermal Phenomena 17, Suzhou, China, 2013

[2c]        A. Abbas, Y. Guillet, J. M. Rampnoux, J. Carlier, P. Rigail, E. Mottay, B. Audoin and S. Dilhaire in Asynchronous Ultrafast Pump-Probe Experiments: Towards High Speed Ultrafast Acoustic Imaging with Ultrahigh Spectral Resolution, Laser Ultrasonics and Advanced Sensing, Yokohama, Japan, 2013

[3c]        A. Abbas, Y. Guillet, J. M. Rampnoux, J. Carlier, P. Rigail, E. Mottay, B. Audoin and S. Dilhaire in Asynchronous ultrafast pump-probe experiments: Towards high speed ultrafast imaging with ultrahigh spectral resolution, CLEO/Europe IQEC 2013, Munich, 2013

[4c]        G. Pernot, J. M. Rampnoux, S. Dilhaire and A. Shakouri in Heterodyne and homodyne pump-probe techniques to study thin films thermal properties, Phonons 2012, Ann Arbor (Michigan), 2012

[5c]        G. Pernot, H. Michel, B. Vermeersch, P. Burke, H. Lu, J. M. Rampnoux, S. Dilhaire, Y. Ezzahri, A. Gossard and A. Shakouri in Frequency-dependent thermal conductivity in time domain thermoreflectance analysis of thin films, Materials Research Society Symposium Proceedings, San Francisco, CA, 2011

[6c]        E. Puyoo, S. Grauby, J. M. Rampnoux, W. Claeys, E. Rouvière and S. Dilhaire in Simultaneous topographic and thermal imaging of silicon nanowires using a new SThM probe, 16th International Workshop on Thermal Investigations of ICs and Systems, THERMINIC 2010, Barcelona, 2010

[7c]        G. P. J. Shaver, G. Calbris, H. Michel, S. Grauby, J-M. Rampnoux, S. Dilhaire in Heterodyne Terahertz Coherent Phonon Spectroscopy of Si/SiGe Superlattices, Laser Ultrasonics, Talence, 2010

[8c]        J. S. G. Calbris, G. Pernot, H. Michel, J-M. Rampnoux, S. Ravaine, S. Dilhaire in Multi-Color Transient Picosecond Thermoreflectance Imaging, Laser Ultrasonics, Talence, 2010

Affiches exposées lors de conférences internationales

[1p]       A. Abbas, Y. Guillet, B. Audoin, J. M. Rampnoux, S. Dilhaire, P. Rigail and E. Mottay, “Imaging ultrafast acoustic waves with high spectral and high temporal resolutions“, International Conference on Photoacoustic and Photothermal Phenomena 17, Suzhou, China, 2013

[2p]       G. Pernot, G. Calbris, J. Shaver, H. Michel, S. Grauby, J. M. Rampnoux and S. Dilhaire, “Heterodyne Thermoreflectance Spectroscopy as a Probe of Heat Transfert in Si/SiGe Superlattices“, Laser Ultrasonics, Talence, 2010

Curriculum vitae

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